Кафедральный Петро-Павловский собор построен в городе Симферополе в начале XIX в. по просьбе и на средства жителей города. Православное население растущего города крайне нуждалось в просторном храме: первый православный храм города – маленькая Константино-Еленинская церковь уже не могла вместить всех прихожан.
Первое деревянное здание Петропавловского храма освятили в ноябре 1806 г. Через 20 с лишним лет здание заметно обветшало, церковь закрыли, а колокола, церковную утварь, ризницу передали в нововыстроенный кафедральный Александро-Невский собор. В 1860-е годы симферопольцы начали возрождение Петропавловского храма.
28 августа 1870 г., в праздник Успения Пресвятой Богородицы, на месте разобранной старой деревянной церкви был освящен, построенный по проекту петербургского архитектора К. Лазарева, просторный, наполненный светом каменный собор в виде креста, вытянутого с запада на восток, с 12 окнам, устроенными в барабане.
Двумя годами раньше – с 1868 г. при храме были открыты церковно-приходское попечительство и два училища – мужское и женское.
Петропавловский собор во всем своем сегодняшнем величии и красоте, после его восстановления, был построен при Правящем Архиерее Таврической епархии Архиепископе Гурии (Карпове), ныне прославленном в лике святых. Святитель Гурий, управлявший Таврической кафедрой в 1867-1882 гг., неоднократно совершал в этом соборе богослужения.
В 1937 г. Петропавловский собор был закрыт и разорен, в нем устроили склад.
Восстановление храма началось в 1980-е годы. Сегодня в нем два придела: в честь святого праведного Иоанна Кронштадтского и святого преподобного Серафима Саровского.
23 августа 2008 г. в Петро-Павловском кафедральном соборе Симферополя состоялись торжества по поводу прославления в лике святых Архиепископа Таврического Гурия (Карпова). Торжественное прославление возглавил Предстоятель Украинской Православной Церкви Блаженнейший митрополит Киевский и всея Украины Владимир.
Торжества открылись 22 августа всенощным бдением в кафедральном Петро-Павловском соборе, где собралось большое количество верующих и на середине храма была установлена украшенная живыми цветами рака с мощами прославляемого Святителя.
23 августа Блаженнейший митрополит Киевский и всея Украины Владимир совершил в кафедральном соборе Божественную литургию в сослужении митрополита Симферопольского и Крымского Лазаря, митрополита Днепропетровского и Павлоградского Иринея, архиепископов Тульчинского и Брацлавского Ионафана, Черкасского и Каневского Софрония, Криворожского и Никопольского Ефрема, Херсонского и Таврического Иоанна, Вышгородского Павла, Конотопского и Глуховского Луки, епископов Хотынского Мелетия, Новокаховского и Бериславского Иоасафа, Переяслав-Хмельницкого Александра.
После малого входа Блаженнейший Владыка отслужил последнюю краткую заупокойную литию перед мощами прославляемого подвижника благочестия. Затем с церковного амвона митрополит Симферопольский и Крымский Лазарь и Архиепископ Криворожский и Никопольский Ефрем зачитали решение Священного Синода Украинской Православной Церкви о причислении Архиепископа Гурия (Карпова) к лику местночтимых святых с установлением дня памяти 17 (30 по новому стилю) марта и житие новопрославленного святого. Хор первый раз спел тропарь святителю Гурию. Священнослужители вынесли из алтаря в центр собора иконописное изображение святого. Архиереи и все находящиеся в соборном храме спели величание святителю Гурию и тем прославили его в лике святых.
Предстоятель УПЦ, а затем сослужившие ему архиереи и священнослужители приложились к святым мощам и иконе святителя.
По совершении Божественной литургии у раки со святыми мощами и иконы был впервые отслужен молебен с акафистом новопрославленному святителю Гурию. Началось поклонение верующих святым мощам и иконе еще одного угодника Божия, просиявшего на благословенной земле православной Тавриды.
7 июня 2016 года в Симферополе состоялось перенесение мощей святителя Гурия (Карпова), архиепископа Таврического, из Петро-Павловского кафедрального собора в воссозданный собор святого благоверного князя Александра Невского.
Настоятель храма – протоиерей Александр Якушечкин.
В 2020 году собор отметил свое 150-летие.
Адрес храма: ул. Пролетарская, 5.